Zagallo suutis edukas olla nii mängija kui ka treenerina. Rünnakul tegutsenud Zagallo kuulus MM-tiitli võitnud Brasiilia koondisesse 1958. ja 1962. aastal.
Treenerina juhendas ta Brasiilia koondise maailmameistriks 1970. ning abitreenerina 1994. aastal. Neli aastat hiljem peetud MMil oli Zagallo ametis taas Brasiilia peatreenerina ning jõudis finaali, kus pidi alla vanduma võõrustajale Prantsusmaale.